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<反應(yīng)物1,2-二氯丙烷的轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物環(huán)氧丙烷的選擇性>
      研究設(shè)計(jì)、制備了磷酸鹽系列催化劑和硅藻土-莫來石陶瓷負(fù)載SiO2-Fe2O3膜管,并將它們應(yīng)用于1,2-二氯丙烷脫氯氧化制環(huán)氧丙烷的反應(yīng)中,用催化反應(yīng)-膜分離耦合反應(yīng)技術(shù)來有效促進(jìn)和提高反應(yīng)物1,2-二氯丙烷的轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物環(huán)氧丙烷的選擇性。本研究主要包括以下內(nèi)容:分別以沉淀法和溶膠-凝膠法制備磷酸鹽系列催化劑,考察了制備方法、原料、干燥、煅燒等條件對催化劑性能的影響。在適宜條件下制得了比表面大于90m2/g、平均粒徑10nm左右的非晶態(tài)FeAl(PO4)2催化劑。(2) H2O在磷酸鹽Lewis酸位M-O鍵的M位(M代表Fe或Al)和Lewis堿位P=O鍵氧位上產(chǎn)生分子吸附態(tài)和解離吸附態(tài)。水在AlPO4上以分子吸附態(tài)存在,在FePO4和FeAl(PO4)2上以分子吸附態(tài)和解離吸附態(tài)存在。1,2-二氯丙烷在磷酸鹽上,以分子吸附態(tài)吸附于Lewis酸位M-O鍵的M位上。催化劑Lewis酸位和Lewis堿位的酸堿強(qiáng)度直接影響水、1,2-二氯丙烷與催化劑的作用強(qiáng)度,而催化劑的表面積直接影響吸附量1,2-二氯丙烷(DCP)是一種無色易燃的有毒液體,是氯醇法制備環(huán)氧丙烷(PO)和環(huán)氧氯丙烷生產(chǎn)過程中的主要副產(chǎn)物。目前,除少量用作溶劑和熏殺劑外,均作為廢液混以天然氣燒掉,造成資源浪費(fèi)和環(huán)境污染。因此,合理利用DCP是一項(xiàng)具有較大經(jīng)濟(jì)效益和社會(huì)效益的技術(shù)研究課題。各國研究者在這方面進(jìn)行了探索性研究,如:DCP加氫脫氯制丙烯、水解制丙二醇以及DCP的氯化等。用于生產(chǎn)PO的研究很少,只有Hollmann等人采用多步液相反應(yīng)法實(shí)現(xiàn)了該過程。但是上述研究成果都存在著不同程度的缺陷,如轉(zhuǎn)化率低,選擇性差或過程復(fù)雜等,至今都沒有實(shí)現(xiàn)工業(yè)化。研制高效催化劑以提高反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率和選擇性,簡化操作工藝是實(shí)現(xiàn)DCP合理利用的關(guān)鍵。本文在本研究組用溶膠-凝膠法制得非晶態(tài)Fe-Al-P-O催化劑的基礎(chǔ)上,著重考察了它對DCP和H2O制備PO反應(yīng)的催化性能,及實(shí)現(xiàn)反應(yīng)的最佳工藝條件,以期為工業(yè)化應(yīng)用提供必要的基礎(chǔ)。催化劑制備 采用環(huán)氧丙烷(PO)的分子中存在一個(gè)碳氧三元環(huán),化學(xué)性質(zhì)活潑,是化工生產(chǎn)中最重要的有機(jī)合成中間體之一.目前國際上已經(jīng)工業(yè)化的環(huán)氧丙烷生產(chǎn)方法主要是氯醇法和共氧化法,其中,工藝簡單且收率較高的氯醇法占到PO總產(chǎn)量的48%,但該方法會(huì)產(chǎn)生大量有毒易燃的副產(chǎn)物1,2二氯丙烷(DCP)。而DCP的利用率很低,除少量用作溶劑和熏殺劑外,大都作為廢液混以天然氣燒掉,造成資源浪費(fèi)和環(huán)境污染,因此,合理利用DCP對節(jié)約資源和發(fā)展環(huán)境友好的化工過程均具有重要意義.各國研究者在這方面已經(jīng)進(jìn)行了探索性的研究,如DCP加氫脫氯制丙烯以及水解制丙二醇等,而將其用于生產(chǎn)PO的研究很少,只有Hollmann采用多步液相反應(yīng)實(shí)現(xiàn)了該過程.但已有的研究成果都存在著不同程度的缺陷,如轉(zhuǎn)化率低,選擇性差或過程復(fù)雜等,至今仍沒有實(shí)現(xiàn)工業(yè)化。研制高效催化劑以提高反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率和選擇性,簡化工藝操作是實(shí)現(xiàn)DCP合理利用的關(guān)鍵.本研究組以溶膠凝膠法制備了非晶態(tài)FeAlPO固體催化劑。
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