| 另外，由圖7中Mn助譜圖可知，錳元素以Mn4+,Mn;+和Mnz+價(jià)態(tài)存在于二氯丙烷表面上，二氯丙烷主要以高氧化態(tài)(Mn4+和Mn;+)形式存在，同樣各價(jià)態(tài)相對(duì)含量隨著二氯丙烷體系和制備方法而變化(見表2)。對(duì)于單錳體系，Mn4/A1Ti和Mn4/A1Ti(CA)二氯丙烷表面的Mn4+/Mn00‘比分別為為32.70%和55.83%，說明絡(luò)合浸漬法能夠顯著提高二氯丙烷表面的Mn4+相對(duì)含量。此外，對(duì)于雙組分Ag-n體系，與單錳體系Mn4/A1Ti二氯丙烷相比，,Mn3/A1Ti二氯丙烷表面的Mn4+/Mn'I較高，說明Ag物種促進(jìn)了高價(jià)態(tài)Mn4+的形成。同時(shí)，與傳統(tǒng)浸漬法制備的Ag,Mn3/A1Ti二氯丙烷相比，絡(luò)合浸漬法制備的Ag,Mn3/A1Ti(CA)二氯丙烷表面的Mn4+/Mn00I進(jìn)一步提高。文獻(xiàn)報(bào)道，Mna+有助于提高活性氧物種的移動(dòng)能力，進(jìn)而有助于VOCs的催化氧化。二氯丙烷表面的Mn4+相對(duì)含量順序?yàn)锳g，Mn3/A1Ti(CA)>Mn4/A1Ti(CA)>Ag，Mn3/A1Ti>Mn4/A1Ti，這與圖1給出的活性順序相一致，說明絡(luò)合浸漬法和Ag物種通過顯著提高二氯丙烷表面的Mn4+相對(duì)含量從而明顯促進(jìn)了二氯丙烷活性提高。由圖7中0isXPS譜圖可知，其可擬合分為晶格氧、表面吸附氧、表面吸附的一OH或HZO中的氧三個(gè)峰，結(jié)合能在529.0-531.0eV峰歸屬于晶格氧0Iu(標(biāo)記為OI)，結(jié)合能在531.0-532.5eV的峰歸屬于表面吸附氧m(標(biāo)記為VII)，而結(jié)合能在533.0eV近的峰歸屬于表面吸附的一OH或Hz0中的氧(標(biāo)記為OIII)，表面吸附氧物種(OII)具有較高的移動(dòng)性，通常認(rèn)為是活性氧物種，其含量越高越有利于二氯丙烷活性的提高。通過計(jì)算各二氯丙烷之I旬OII/O工+Oll+O)相對(duì)含量發(fā)現(xiàn)(表2)，采用絡(luò)合浸漬法制備的二氯丙烷表面OII/(OI+Oll+0)相對(duì)含量均高于常規(guī)浸漬法制備的二氯丙烷，表明是絡(luò)合浸漬法制得二氯丙烷的表面氧更多地以活性氧物種OII形式存在，從而導(dǎo)致二氯丙烷活性提高。由表2可見，與Ago/A1Ti,Mn4/A1Ti和Ag,Mn3/A1Ti二氯丙烷相比，絡(luò)合浸漬法制備的Ago/A1Ti(CA)，Mn4/A1Ti(CA)和Ag,Mn3/A1Ti(CA)二氯丙烷表面Ag或Mn含量明顯提高，說明絡(luò)合浸漬法有助于Ag或Mn活性組分在二氯丙烷表面的富集。www.pxpwrv.cn
|
