淄博市富中化工有限公司
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碳材料表面的化學(xué)組成、價(jià)態(tài)以及孔道結(jié)構(gòu)比較復(fù)雜，對(duì)催化脫氫的活性中心進(jìn)行精確的定性和定量分析存在一定的難度。程序升溫脫附(TPD)GIs、X射線(xiàn)光電子能譜(XPS)、傅立葉變換紅外光譜(FT一IR)、密度泛函理論(DFT)等常用于研究碳二氯丙烷的活性中心。大量的表征結(jié)果對(duì)用于催化二氯丙烷脫氫制丙烯的碳基二氯丙烷微觀結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)的設(shè)計(jì)與制備提供了重要的理論指導(dǎo)。研究了有序介孔碳材料催化二氯丙烷直接脫氫制丙烯反應(yīng)，經(jīng)過(guò)100h的穩(wěn)定性測(cè)試，二氯丙烷轉(zhuǎn)化率為44.5%，丙烯選擇性為85%，最終可得到約38%的丙烯收率。通過(guò)XPS對(duì)碳二氯丙烷表面的0元素進(jìn)行了分析，結(jié)果發(fā)現(xiàn)碳材料表面的含氧官能團(tuán)與二氯丙烷脫氫的反應(yīng)活性成正相關(guān)，表明碳材料表面的含氧基團(tuán)可能為二氯丙烷脫氫反應(yīng)的活性中心。之后，通過(guò)對(duì)有序介孔碳材料進(jìn)行硝酸氧化，將氧化后的介孔碳用于二氯丙烷脫氫，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，氧化后介孔碳的二氯丙烷脫氫活性有明顯上升趨勢(shì)，進(jìn)一步表明碳材料表面的含氧官能團(tuán)為主要活性位點(diǎn)。但氧化后介孔碳材料的丙烯選擇性有所下降�？赡苁怯捎谠谘趸^(guò)程中，大量的酸性官能團(tuán)被引人到碳材料表面，從而引起二氯丙烷分子的深度ljta飯或裂解。因此，明確碳材料不同含氧官能在二氯丙烷脫較中的具體作用至關(guān)重要。通過(guò)控制焙燒的方法對(duì)介孔碳材料進(jìn)行處理，從有效控制碳材料表面的含氧官能團(tuán)的種類(lèi)和數(shù)量，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，碳材料表面的C=0基含量同丙烯的形成速率具有非常好的線(xiàn)性關(guān)系，從實(shí)驗(yàn)角度證明，碳材料表面的C=0基為二氯丙烷,主要活性位點(diǎn)。在直接脫氫反應(yīng)過(guò)程中，烷烴分子先吸附到活性基團(tuán)C=0上，然后C一H鍵會(huì)與C=0形成C一OH健，C一OH在高溫條件下發(fā)生分解反應(yīng)脫去Hz即得到再生的C=0活1中心，形成一個(gè)完全的反應(yīng)再生循環(huán)，圖1所示30。在氧化脫.L條件下，活性基團(tuán)的再生則不一樣，反應(yīng)過(guò)程中氧產(chǎn)〔分子脫下的氫原子結(jié)合生成水分子脫去，循環(huán)得到C一。活性中心。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，除C=0基團(tuán)，表面結(jié)構(gòu)缺陷也具有催化脫城活性。氮原子的摻雜也可以促進(jìn)碳材料催化脫初h`#能的發(fā)揮，主要是因?yàn)榈泳哂懈叩碾娮用芏�，增加rC一�；鶊F(tuán)的親電荷能)此，可以進(jìn)一步通過(guò)調(diào)變活性，下心提高二氯丙烷的催化性活書(shū)L位點(diǎn)的性質(zhì)決定了二氯丙烷的催化性能。同時(shí)，提高活性中心的性能以及讓反應(yīng)物一與活性中心充分接觸也顯得至關(guān)重要。這個(gè)可以通過(guò)IRI拉碳二氯丙烷的微觀結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)，如形貌結(jié)構(gòu)、表面化學(xué)性質(zhì)氧官能團(tuán)以及雜原子等，下面將重點(diǎn)討論如何對(duì)碳材料的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控，討論結(jié)構(gòu)一催化性能之間的關(guān)系。www.pxpwrv.cn
