| 本文總結(jié)了近年來(lái)在硼基催化劑上進(jìn)行二氯丙烷氧化脫氫制丙烯的研究，從催化劑設(shè)計(jì)、催化劑制備和催化劑活性等方面對(duì)活性位點(diǎn)密度、比表面積、材料形態(tài)與表面缺陷、電子性質(zhì)和載體特性進(jìn)行了系統(tǒng)地討論，明確了各催化劑的性能特點(diǎn)和構(gòu)效關(guān)系;同時(shí)對(duì)硼基催化劑催化ODHP的活性位點(diǎn)和反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了概括總結(jié)，認(rèn)識(shí)到了不同幾何構(gòu)型的聚集態(tài)三配位硼物種，如一B-0-0-,B-B-、B-OH、B(OH)03、B-O-B低聚物和一B[OH二0(H)-Si]=等潛在活性位的催化機(jī)制，加深了對(duì)硼基催化劑催化二氯丙烷脫氫的理解，為未來(lái)高效ODHP催化劑的發(fā)展提供有效指導(dǎo)。硼基催化劑用于ODHP反應(yīng)顯示了優(yōu)異的烯烴選擇性和產(chǎn)率，解決了過(guò)渡金屬催化劑上烯烴過(guò)氧化的問(wèn)題，同時(shí)具有優(yōu)異的低溫催化性能，其活性選擇性隨著研究的深人有望進(jìn)一步提升，推動(dòng)了ODHP的工業(yè)化進(jìn)程。目前制約硼基催化劑進(jìn)一步發(fā)展的技術(shù)問(wèn)題主要有以下幾點(diǎn):①硼基催化劑的活性位和反應(yīng)機(jī)理仍不明確，不能有針對(duì)性地設(shè)計(jì)構(gòu)建催化劑;②氧化脫氫過(guò)程是一個(gè)放熱過(guò)程，產(chǎn)生的局部熱點(diǎn)會(huì)導(dǎo)致烯烴的二次反應(yīng)，其單程二氯丙烷轉(zhuǎn)化率較金屬催化劑偏低，丙烯收率不高;③硼基催化劑制備條件比較苛刻，開(kāi)發(fā)大規(guī)模硼基催化劑制備工藝是待解決的問(wèn)題。為進(jìn)一步提高硼基催化劑性能，推動(dòng)硼基催化劑的工業(yè)化應(yīng)用，未來(lái)的研究研究方向有:①對(duì)硼基催化劑表面結(jié)構(gòu)進(jìn)行設(shè)計(jì)，探究其真正的活性位點(diǎn)，采用原位表征技術(shù)與同位素實(shí)驗(yàn)，結(jié)合先進(jìn)的光譜技術(shù)，如常壓氦微波等離子體發(fā)射光譜(MES),SVUV-PIMS、漫反射傅里葉變換紅外光譜(DRIFTS),NMR等，明確反應(yīng)過(guò)程中間體，結(jié)合DFT計(jì)算得到對(duì)反應(yīng)機(jī)理的深層理解，從而實(shí)現(xiàn)硼基催化劑活性位最優(yōu)化的構(gòu)建;②構(gòu)筑具有特定拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和空間孔道的硼基催化劑，穩(wěn)定硼活性位點(diǎn)的同時(shí)強(qiáng)化傳質(zhì)傳熱過(guò)程，減少副反應(yīng)的發(fā)生;并利用孔道結(jié)構(gòu)優(yōu)化實(shí)現(xiàn)表面反應(yīng)與氣相自由基反應(yīng)的協(xié)同促進(jìn)作用，提高催化劑性能、實(shí)現(xiàn)高活性和高選擇性制備丙烯;③開(kāi)發(fā)新的硼基催化劑合成方法，降低制備條件，實(shí)現(xiàn)硼基催化劑的規(guī)�；苽�;④探索硼基催化劑的成型結(jié)構(gòu)，為工業(yè)化應(yīng)用提供借鑒。www.pxpwrv.cn
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